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Yakushev, A.*; Lens, L.*; D
llmann, Ch. E.*; Khuyagbaatar, J.*; J
ger, E.*; Krier, J.*; Runke, J.*; Albers, H. M.*; 浅井 雅人; Block, M.*; et al.
Frontiers in Chemistry (Internet), 10, p.976635_1 - 976635_11, 2022/08
被引用回数：11 パーセンタイル：80.03(Chemistry, Multidisciplinary)114番元素フレロビウム(Fl)は現在その化学的性質が研究されている最も重い元素である。Flに関する最初の化学実験では、Flは貴ガス的な性質を持つ元素であると報告された。一方、2番目の研究では、Flは揮発性金属の性質を示すと報告された。より信頼性の高い結論を得るため、我々は更なる実験的研究を行い、二酸化ケイ素と金表面におけるFlの吸着挙動を調べた。その結果、Flは揮発性金属の水銀よりも高い揮発性と低い反応性を示し、一方、貴ガスのラドンよりは反応性が高いことを明らかにした。
渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(3), p.1273 - 1277, 2019/12
被引用回数：4 パーセンタイル：40.43(Chemistry, Analytical)Extraction chromatography flow-sheet employing octyl(phenyl)-
-diisobutylcarbonoylmethylphosphine oxide (CMPO) and 
(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) extractants for trivalent minor actinide recovery was modified to improve column separation performance. Excellent trivalent minor actinides recovery performance was obtained by column separation experiments on nitric acid solution containing the trivalent minor actinides and representative fission product elements, i.e. recovery yields 
93% with sufficient decontamination factors against the fission products. Those are the best performance which we have ever obtained by experiments inside hot cell.
and Au surfaces in preparation for chemical investigations on Cn, Nh, and Fl at TASCALens, L.*; Yakushev, A.*; Dllmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Ballof, J.*; Block, M.*; David, H. M.*; Despotopulos, J.*; Di Nitto, A.*; Eberhardt, K.*; et al.
Radiochimica Acta, 106(12), p.949 - 962, 2018/12
被引用回数：8 パーセンタイル：62.29(Chemistry, Inorganic & Nuclear)半減期4
49秒の短寿命同位体を用いて、水銀(Hg), タリウム(Tl), 鉛(Pb)の単一原子レベルでのSiO及びAu表面への固体吸着挙動をオンライン気相実験により調べた。超重元素Cn, Nh, Flの吸着エンタルピー測定のためのモデル実験として実施した。短寿命同位体はドイツ重イオン研究所の反跳核分離装置TASCAを用いて生成・分離した。生成核はヘリウムガス中に捕集された後、SiOあるいはAuで表面を覆われたSi検出器で作製されたガスクロマトグラフィーカラムへと導入した。短寿命Tl及びPb同位体は室温においてSiO表面に吸着し、Si検出器で測定することに成功した。一方、HgはSiO表面には吸着せず、Au表面に吸着した。この結果より、本実験のセットアップを用いることで短寿命Hg, Tl, Pb同位体の吸着特性を調べることができると証明され、この手法がCn, Nh, Flの実験にも適用できることが確認された。
-P adsorbent for MA(III) recovery小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11
Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract 
Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.
安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08
被引用回数：5 パーセンタイル：44.07(Instruments & Instrumentation)Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by HO. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.
竹内 正行; 佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 小藤 博英; 小泉 務; 水野 朋保
Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04
SmART cycle test has been promoted for reduction of volume and radiotoxicity of vitrified waste. It is a fuel cycle test using small amount of minor actinides (MA) in irradiated FBR fuels. The plan includes U, Pu and MA partitioning, fuel fabrication, irradiation at FBR and post irradiation examination. In this paper, a series of radioactive tests for MA partitioning from the irradiated fuel were mainly focused. As treatment of the irradiated fuel, it was sheared and dissolved by hot nitric acid, and then, U, Pu and Np in the dissolved fuel solution are co-extracted by solvent extraction. Am and Cm in the raffinate are efficiently separated by chromatographic technique. The target of MA yield for this cycle test is more than 1g to fabricate MOX pellets bearing 5% MA. As the current status for the MA partitioning, we have successfully finished the shearing and dissolution of the irradiated FBR fuel and solvent extraction process and the two steps flowsheet for Am and Cm partitioning from the raffinate and denitration behavior of separation product solution was discussed.
渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行
Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12
被引用回数：14 パーセンタイル：99.14(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO-P and HDEHP/SiO-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III) 10
, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.
at the single-atom levelSteinegger, P.*; 浅井 雅人; Dressler, R.*; Eichler, R.*; 金谷 佑亮*; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; Piguet, D.*; 佐藤 哲也; Schdel, M.; et al.
Journal of Physical Chemistry C, 120(13), p.7122 - 7132, 2016/04
被引用回数：23 パーセンタイル：60.41(Chemistry, Physical)超重元素の吸着エンタルピー測定のため、真空クロマトグラフィーという新しい実験手法の開発を行い、短寿命タリウム同位体を用いて実証実験を行った。原子力機構タンデム加速器を用いて短寿命タリウム同位体を合成し、オンライン同位体分離装置を用いてイオン化・質量分離したタリウムイオンビームを真空等温クロマトグラフィー装置に導入し、SiO表面に対するタリウム原子の吸着の温度依存性を測定した。その結果から吸着エンタルピーを158KJ/molと決定した。タリウムは113番元素の同族元素であり、本研究で開発した真空クロマトグラフィー法は、半減期1秒オーダーの超重元素の化学研究を可能にすると期待される。
佐藤 隆博; 横山 彰人; 喜多村 茜; 大久保 猛; 石井 保行; 高畠 容子; 渡部 創; 駒 義和; 加田 渉*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 371, p.419 - 423, 2016/03
被引用回数：7 パーセンタイル：54.81(Instruments & Instrumentation)The cross-sectional distribution of neodymium (Nd) simulating minor actinides (MA) in a minute globular adsorbent of less than 50 
m in diameter was measured using PIXE (particle induced X-ray emission)-CT (computed tomography) with a 3-MeV proton microbeam for the investigation of residual MA in extraction chromatography of spent fast reactor fuel. The measurement area was 100 
100 m
corresponding to 128 128 pixels of projection images. The adsorbent target was placed on an automatic rotation stage with 9
step. Forty projections of the adsorbent were finally measured, and image reconstruction was carried out by the modified ML-EM (maximum likelihood expectation maximization) method. As a result, the cross-sectional distribution of Nd in the adsorbent was successfully observed, and it was first revealed that Nd remained in the region corresponding to internal cavities of the adsorbent even after an elution process. This fact implies that the internal structure of the adsorbent must be modified for the improvement of the recovery rate of MA.
渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 小泉 務
NEA/NSC/R(2015)2 (Internet), p.338 - 344, 2015/06
Extraction chromatography is one of the promising technologies for minor actinides (MA; Am and Cm) recovery from high level liquid waste. Some types of solid adsorbents with extractants are used for the separation process, and they include consequently some organic species such as extractants to get an excellent separation performance. Therefore, the degradation behavior of the organic species in the adsorbents under radiation exposure is greatly important to discuss the safety and durability of the adsorbent. In this study, 
-ray irradiation experiments on TODGA/SiO-P adsorbent were carried out to investigate the degradation products from radiolysis of the adsorbent. The degradated organic species eluted from the adsorbent and those remaining inside the adsorbent were thoroughly identified by GC/MS, FT-IR and NMR analyses. Some species which suspected as hydrolysis products of TODGA were mainly detected. Since some radicals such as 
H or OH are generated by the -ray irradiation on water molecules, it was discussed that the radicals products from radiolysis of HNO
solution are related to the degradation reaction the extractants.
大西 貴士; 小山 真一; Masud, R. S.*; 河村 卓哉*; 三村 均*; 新堀 雄一*
日本イオン交換学会誌, 25(4), p.220 - 227, 2014/11
環境負荷低減および資源有効利用を目的として、原子力機構と東北大学では高レベル放射性廃液中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを高純度で回収するための技術開発を実施している。その一環として、新規に合成した吸着剤(高機能性キセロゲル)を用いて、模擬高レベル放射性廃液(コールド試薬を用いて調製した溶液)中に含まれるCs, Pd, Re(Tcの代替元素)およびMoを、カラム法により選択的に分離できることを見出している。一方で、照射済燃料から調製され放射性元素を含む溶液を用いたカラム試験は実施されていない。よって、本研究では、照射済燃料を酸溶解して照射済燃料溶解液を調製し、その中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを、高機能性キセロゲル充填カラムに吸着/溶離させることを試みた。その結果、照射済燃料溶解液中のCs, Pd, TcおよびMoを吸着/溶離させる条件を見出した。さらに、Tcについては選択的に分離することに成功した。
Tolmachyov, S.; 桑原 潤*; 野口 宏
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 261(1), p.125 - 131, 2004/07
被引用回数：24 パーセンタイル：80.15(Chemistry, Analytical)人の体液(尿と血液)中のトリウムとウランを同時に定量するため、ICP-MSと結合したフローインジェクション抽出クロマトグラフィーを用いた方法を開発し、その妥当性を検証した。抽出クロマトグラフィーを用いることによって、
Th, 
U及び
Uの検出下限値として、それぞれ0.06, 0.0014及び0.05ng/lを達成した。本方法のaccuracyはThとUに対して、それぞれ、102.4と101.5%であり、全precisionは5.3と4.9%であった。U/Uの比は1.8%のprecisionで測定できた。この技術をマイクロウェーブ法で灰化した人の尿と血液試料中のトリウムとウランの同時分析に適用し、その妥当性を検証した。
吉田 善行; 木原 壯林*; 藤永 太一郎*
分析化学, 53(4), p.195 - 205, 2004/04
被引用回数：1 パーセンタイル：1.01(Chemistry, Analytical)カラム電極に試料溶液を流しながら電解すると、溶液中の目的成分はカラム内に滞在する短時間内に迅速かつ完全に電解され尽くす。また、溶液が電極表面近傍に滞在する間に繰り返し電解されるので、遅い電極反応であっても定量的な電解が達成できる。さらに、カラム電極を用いる電解法は、自動化や遠隔化に適している。カラム電極電解法はこのような特長のために、流液試料中の目的成分のクーロメトリー定量法として、あるいはクロマトグラフィーの検出器として、さらに不安定化学種を含むような複雑な反応機構の解析手段として、幅広く活用され進歩し続けている。本総説では、カラム電極電解法による電解クロマトグラフィー及び電量-電位測定法の基礎的性能を述べるとともに、フローインジェクション分析への利用や、アクチノイドイオンや生体関連物質の酸化還元反応などの解析法としての応用に関する最近の成果を例示し、他法が及ばない優れた特徴を解説する。
星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 内山 軍蔵*
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.874 - 877, 2002/11
われわれは、高レベル廃液(HLLW)の管理を容易にし、地層処分時の長期放射線リスクを最小化するために、用いる有機溶媒が最小量で済み、装置がコンパクトな抽出クロマトグラフィーによりHLLWから長半減期のマイナーアクチノイド(MA)やZrやMoのような核分裂生成物(FP)を分離する、高度な元素群分離プロセスを提案してきた。本研究では、マクロレティキュラー型スチレン-ジビニルベンゼン共重合体が直径50mの多孔性シリカ粒子内に固定された担体(SiO-P)にCMPO (octyl(phenyl)-N, N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide)を担持した新しい抽出樹脂を調整し、トレーサー量の
Am(III)とマクロ量の典型的なFP元素を含む模擬HLLWを用いて、カラムクロマトグラフィーによる分離実験を行い、その結果、模擬HLLW中の元素を3つの群、すなわちCs-Sr-Rh-Ru群,Pd-Ln-Am群及びZr-Mo群に分離することに成功した。
Cl in biological shield concrete using pyrohydrolysis and liquid scintillation counting伊藤 光雄; 渡部 和男; 畠山 睦夫; 立花 光夫
Analyst, 127(7), p.964 - 966, 2002/06
被引用回数：14 パーセンタイル：40.64(Chemistry, Analytical)原子炉生体遮蔽コンクリート中のCl-36の定量法を開発した。コンクリート中の塩素を熱加水分解法により抽出し、炭酸ナトリウム溶液に捕集した後、Cl-36を液体シンチレーション法により測定した。岩石標準試料を用いてイオンクロマトグラフ法により塩素の抽出条件を検討し、定量的抽出条件を確定した。2gのコンクリート試料を用いた場合のCl-36の検出限界は、0.02Bq/gであった。開発した方法をJPDRの生体遮蔽コンクリート中Cl-36定量に適用した。
Ca in biological-shield concrete by low-energy X-ray spectrometry伊藤 光雄; 渡部 和男; 畠山 睦夫; 立花 光夫
Analytical and Bioanalytical Chemistry, 372(5-6), p.532 - 536, 2002/03
被引用回数：16 パーセンタイル：44.7(Biochemical Research Methods)低エネルギーX線スペクトロメトリーによる原子炉生体遮へいコンクリートに含まれるCaの定量法を開発した。コンクリート試料を硝酸-フッ化水素酸-過塩素酸の混酸により分解し、溶液とした後、イオン交換分離法により、カルシウムを分離した。カルシウムをシュウ酸カルシウム沈殿として回収し、ペレットを作製した。このペレットを試料としてCaからの3.3keVのX線を測定した。3.3keVにおけるX線の検出効率は、既知量の標準55Feを添加して作製した同一形状のペレットの5.9keVのX線を測定したのち、シュウ酸カルシウムのそれぞれのエネルギーにおける質量吸収係数を用いて計算で求めた。定量下限は、コンクリート1gを採取した場合、8Bq/gであった。開発した方法をJPDRの生体遮へいコンクリートに適用した。
長尾 誠也; 妹尾 宗明
Humic Substances and Organic Matter in soil and Water Environments: Characterization,Transformations, 0, p.71 - 79, 1996/00
放射性廃棄物として固化された放射性核種が地下水中に溶出すると、地下水中の溶存有機物の大部分を占める腐植物質と錯体等を形成し、コロイドとして地質媒体中を保持されることなく移行する可能性がある。錯体形成及び移行挙動を理解するためには、腐植物質の特性を詳細に把握する必要がある。本研究では、錯体形成及び移行挙動に密接に関連している腐植物質の分子量分布に着目し、ゲル濾過高速液体クロマトグラフィーにより、複雑な濃縮等の前処理を行わずに簡易に測定する方法を検討した。その結果、通常のpH及びイオン強度範囲においてクロマトグラフは一致し、試水の化学的性質の違いによる影響は認められなかった。フミン酸0.5~100ppmのクロマトグラフの基本的な形状は一致し、再現性良く測定することができた。以上の結果は、本測定法により天然水中溶存腐植物質の分子量分布を直接測定できることを示唆している。
L.Chan*; 渡部 和男; 伊藤 光雄
JAERI-Research 95-061, 13 Pages, 1995/09
JAERI-Research-95-061.pdf:0.52MB
黒鉛中の塩素を高感度に定量するため、燃焼/イオンクロマトグラフ法の適用を検討した。黒鉛試料を石英ボートに秤り取り、電気管状炉中で900Cに加熱して燃焼した。発生する塩素を炭酸ナトリウム溶液に吸収させた後、蒸発乾固した。残さを少量の水で溶かし定容とした後、イオンクロマトグラフ法により塩素を測定した。確立した方法を黒鉛分析用標準試料及び実用材に適用した。定量下限は、試料はかり取り量2.0gで、塩素含有率0.8g/gであった。繰り返し分析精度は、塩素含有率70g/gの試料に対して相対標準偏差で約2.5%であった。本法は、石炭中の塩素の定量にも適用できる。
M.Betti*; J.I.G.Alonso*; P.Arbore*; L.Koch*; 佐藤 忠
Applications of Plasma Source Mass Spectrometry II, 8 Pages, 1993/00
燃料溶解液、プルトニウム濃縮液等の高放射性溶液試料中の微量成分の分析をグローブボックスに納めたICP-MSで行なった経験について報告する。また原子力分野では同位体組成が天然組成と異なることが多いため、補正の困難な同重体の干渉を避けるため、イオンクロマトをICP-MSに結合し、核分裂生成物の同位体組成をオンラインで測定する方法について述べる。
奥田 智昭*; 金光谷 和彦*; 古川 清志*; 八木 敏明; 瀬口 忠男
Proc. on the Electrical Electronics Insulation Conf. and Electrical Manufacturing & Coil Winding Conf., p.703 - 706, 1993/00
原子力発電所で使用される電線絶縁材料エチレン-プロピレンゴム(EPR)について、線照射および熱劣化を行った。線照射および熱劣化時のO消費量およびCO発生量をガスクロマトグラフで測定した。劣化EPRの破断伸びは劣化により発生するCO量およびO消費量と良好な相関性を示すことが分かった。OおよびCOガスの測定は高分子の劣化度評価方法として有効な手段と考えられる。
